Jones legismertebb szerepe a Star Wars-széria Darth Vader karakterének hangja volt, bár eredetileg nem őt választották erre a feladatra. Az 1977-ben bemutatott filmben David Prowse brit testépítő alakította a főgonoszt, ám George Lucas, a film rendezője, állítólag elégedetlen volt Prowse erőteljes akcentusával. Így Jones kapta meg a lehetőséget, hogy újrahangszerelje Vader párbeszédeit, ezzel halhatatlanná téve a karaktert.
Bár akkoriban nem volt még széles körben ismert, végül a hangja hat Star Wars-filmben is szerepelt, többek között az eredeti trilógiában, a Sith-ek bosszújában (2005), a Zsivány Egyesben (2016), és a Skywalker korában (2019). Emellett hallható volt az 1978-as karácsonyi különkiadásban és a Star Wars: Lázadók című animációs sorozatban is.
Jones hangja emlékezetes volt egy másik népszerű filmben is: ő kölcsönözte Mufasa hangját az 1994-es Az oroszlánkirály című rajzfilmben. A Star Wars mellett olyan filmekben is maradandót alkotott, mint a Conan, a barbár (1982), az Amerikába jöttem (1988), és a Baseball álmok (1989).
Pályafutása során Jones számos rangos díjat nyert, köztük Emmy-, Tony-, Grammy- és tiszteletbeli Oscar-díjat.
